与林徽因——追求经年苦无果
1921年秋天，徐志摩认识了才女林徽因。两人交往甚密，并有谈论婚嫁之意。于是，徐志摩在1922年3月向张幼仪提出离婚，认为他们不应该继续没有爱情、没有自由的婚姻生活了。自由离婚，止绝苦痛，始兆幸福，这是徐志摩的单纯理想主义，他在追求着一种理想的人生，他为林徽因写了诸多象《月夜听琴》、《青年杂咏》、《清风吹断春朝梦》等表现爱情和人生理想的诗歌，构成了他这期间诗歌的重要内容。
徐志摩对在英国康桥这段生活分外留恋，他因为与林徽因的恋爱不无感慨，异常兴奋，大量作诗，他这时诗情汹涌暴发的情景，在他的题为《再别康桥》、《草上的露珠儿》等诗中都有反映。后来，林徽因经过理智的思索，和父亲一起提前回国了，而且是与徐志摩不辞而别。徐志摩写给林徽因的那首有名的《偶然》的诗，体现了徐志摩对林徽因感情的最好直白，一见倾心而又理智地各走各的方向，这就是世俗所难理解的一种纯情。
之后，他们一起组织新月社活动，一起演戏，并常有书信来往。1924年泰戈尔访华期间，徐志摩和林徽因共同担任翻译。之后，徐志摩陪同泰戈尔去了日本，林徽因和梁思成到了宾夕法尼亚大学。当徐志摩与林徽因再次见面的时候，已是四年之后。这期间，林徽因已嫁给梁思成。1931年11月19日准备参加林徽因演讲会的徐志摩遭遇坠机事故遇难。
多年以后，林徽因曾对自己的儿女说：“徐志摩当初爱的并不是真正的我，而是他用诗人的浪漫情绪想象出来的林徽因，而事实上我并不是那样的人。”
与陆小曼——爱炽生怨悲胜欢
1922年，徐志摩留学后回到北京，与朋友王赓之妻陆小曼在交际场相识。徐志摩在与陆小曼热恋之时，写下了《爱眉小札》。浓烈炽热的文字，吐露着缠绵深情。在刚结婚的前段日子里，虽然徐父徐母对陆小曼依然心有不满，但是两人也过得浪漫、惬意。只是后来，由于陆小曼的病，由于徐申如的拒绝接纳，由于鸦片的侵蚀等诸多原因，陆小曼变得越发娇慵、懒惰、贪玩，早没了当初恋爱时的激情，似乎不再是一个有灵性的女人。徐志摩为了使妻子心喜，就一味迁就她。虽然在口头上常常婉转地告诫陆小曼，但效果不大。
后来，徐志摩的父亲徐申如出于对陆小曼的极度不满，在经济上与他们夫妇一刀两断。徐志摩从父亲处拿钱是不现实的。因此，他不得不同时在光华大学、东吴大学、大夏大学三所学校讲课，课余还赶写诗文，以赚取稿费。1930年秋即陆小曼29岁那年，徐志摩索性辞去了上海和南京的职务，应胡适之邀，任北京大学教授，兼北京女子师范大学教授，以挣家用。仅1931年的上半年，徐志摩就在上海、北京两地来回奔波了8次。当时，人均年薪为五块大洋，而徐志摩一年即可挣到几百块大洋。但即便如此，仍然满足不了家庭的花销。陆小曼之所以会养成这样大手大脚的毛病，是因为她出身名门，又是家里唯一的孩子，因而养成小姐脾气。
徐志摩死后，陆小曼不再出去交际。她默默忍受着外界对她的批评和指责。正如她在致志摩挽联中说;“多少前尘成噩梦，五载哀欢，匆匆永诀，天道复奚论，欲死未能因母老;万千别恨向谁言，一身愁病，渺渺离魂，人间应不久，遗文编就答君心。”她怀念徐志摩，致力于整理出版徐志摩的遗作，用了几十年的时间，其中的苦辣酸甜一言难尽。
